O violonista estudou com mestres como Isaías Sávio e foi próximo de artistas como Luiz Bonfá e Tom Jobim. O compositor argentino Alberto Ginastera dedicou-lhe a sua Sonata para violão op. 47 e Francisco Mignone dedicou-lhe o seu Concerto para violão, 

Barbosa-Lima desenvolveu uma intensa carreira internacional, com recitais e concertos pela América do Sul e Estados Unidos, para onde acabou se mudando no início da década de 1980. Ali, entre outros cargos, foi professor na Universidade Carnegie Mellon e da Escola de Música de Manhattan.

Exímio arranjador, Carlos Barbosa-Lima fez inúmeras transcrições de música latino-americana e lançou mais de 40 discos.